近期，中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所物质计算科学研究室研究员杨勇在五氧化二钽晶格结构研究方面取得新进展，相关结果发表在Physical Review Materials (Phys. Rev. Materials, 2, 034602 (2018))上。

五氧化二钽 (Ta2O5) 是一种用途广泛的宽带隙半导体材料。由于具有很高的介电常数，它是替代二氧化硅 (SiO2) 作为新一代电子器件的氧化物绝缘层的备选材料之一。它具有很高的光折射率，因此作为涂层材料被应用在常见的光学器件 (如相机镜头) 以及一些超高精度的测量仪器上，例如著名的激光干涉引力波天文台 (LIGO)。在LIGO的两个互相垂直的激光干涉长臂之中，反射镜面的材料主要是由相互叠加的SiO2和Ta2O5薄膜层构成。此外，Ta2O5还可以作为抗腐蚀的保护膜，以及电催化和光催化材料。

半个多世纪前，人们在实验上已经发现，在大约1320°C的时候，Ta2O5会发生结构相变，从低温相 (L-Ta2O5) 转化为高温相 (H-Ta2O5)。从那以后，尽管有大量的研究工作投入到Ta2O5的低温相和高温相的研究之中，其晶格结构仍然存在着争议和不确定性。由于高品质的Ta2O5单晶材料生长的困难，由X射线衍射 (XRD) 提供的原子尺度的结构信息非常有限。事实上，人们发现，实验上获得的Ta2O5的晶格结构非常依赖于生长环境 (温度、压力等) 以及合成方法。以低温相为例，人们已经发现/报道了一系列Ta2O5的晶体相和结构模型: 如LSR, LGMR, βAL, βR, λ, δ, B, Z等。先前的第一性原理计算表明，这些已知的结构相当中，B-Ta2O5在能量上最稳定，λ次之，第三稳定是LSR相。

尽管已经有如此之多的研究工作，Ta2O5的基态晶格结构依然没有定论，众说纷纭，莫衷一是。在高压下合成的B-Ta2O5，是此前报道的最稳定晶体相。有没有可能存在新的基态结构相？最近，杨勇和日本东北大学教授Kawazoe合作，对这一问题作了肯定的回答。基于第一性原理计算结合结构搜索的进化算法 (evolutionary algorithm)，杨勇和Kawazoe在理论上预测了Ta2O5的一种新的低温相 (命名为γ-Ta2O5)。计算表明，这种单胞为三斜晶系的低温相比已报道的任何一种结构相都要稳定。在外加压力之下，这种新的结构相可以发生结构相变，向亚稳态的B-Ta2O5以及λ-Ta2O5转变。另外，这种新的低温相在局域原子结构、声子谱等方面特征和先前实验报道的结构有诸多相似之处。主要的不同点在于晶格的长程序。进一步的分析发现，先前在大量的XRD实验中观察到的、在~ 3.8附近的超强衍射峰，实际上对应于Ta-Ta径向分布函数的第二半径。

这项工作得到了国家自然科学基金的资助。